长安年间，边境战乱再起，突厥默啜可汗屡次率军南侵、犯我边疆。长安元年（701年），突厥大举入寇，朝廷任命李旦为天兵道元帅，名义上统率全军抵御突厥。彼时武则天无意让宗室亲王手握实权兵权，故而李旦仅为名义主帅、坐镇中枢、统筹虚名，并未亲自领军出征。不久突厥劫掠退兵，边境安定，李旦随即调任左、右羽林卫大将军，执掌宫禁禁军虚名。
长安二年（702年），突厥再度进犯并州，北疆告急。李旦再度被委以重任，出任并州牧、充任安北道行军元帅，统筹北疆军事防御，后改任雍州牧，坐镇京畿重地，始终以显贵身份稳定朝堂与边境人心。
神龙元年（705年），大唐迎来复辟变局。宰相张柬之、崔玄暐等五大臣发动神龙政变，诛杀祸乱宫闱、把持朝政的张易之、张昌宗兄弟，逼迫八十二岁的武则天退位还政，拥立太子李显二次登基，是为唐中宗，李唐社稷正式复辟。
政变之中，李旦发挥了至关重要的维稳作用。他亲自统率南衙禁军，严守宫城、肃清奸党，精准捕获韦承庆、崔神庆等依附二张的奸佞党羽，彻底肃清朝堂余孽，为政变成功、社稷复辟立下赫赫功勋。
唐中宗复位后，论功行赏、大封功臣，册封李旦为安国相王，拜太尉、同凤阁鸾台三品，位列宰辅、参预核心国政，权位一时无两。
深谙功高震主、盛极必危之道的李旦，不愿身居高位、卷入朝堂新的纷争，不久后便主动上书请辞太尉官职与参政职权，低调退让、淡泊权位。唐中宗感念其贤德谦让、功勋卓著，一度想要册立李旦为皇太弟，定其为储君，亦被李旦坚决推辞，再度保全自身、安稳立身。
景龙四年六月壬午日（710年7月3日），唐中宗李显骤然驾崩，朝野震动、人心惶惶，传言为韦皇后与安乐公主联手毒杀。
中宗猝逝后，韦皇后效仿武则天旧事，拥立年仅十六岁的幼子李重茂登基，改元唐隆，史称唐殇帝。韦后以皇太后身份临朝摄政，独揽朝政大权，大肆提拔韦氏外戚、培植私党，派遣亲信掌控南北衙禁军、把持尚书省中枢诸司，步步布局、图谋篡唐自立，意图重演武周代唐的夺权之路。
彼时朝野之中，唯一能够制衡韦后势力、阻碍其篡权的，便是身为皇室叔父、功勋卓著、声望深重的安国相王李旦与太平公主。二人成为韦后篡权夺位的最大障碍，韦氏集团将其视为眼中钉、肉中刺，暗中谋划，决意斩草除根、诛杀二人。
危局之下，李旦第三子、临淄王李隆基
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